В 1889 г. окончил Кишинёвскую духовную семинарию, в 1893 г. – Киевскую духовную академию со степенью кандидата богословия. Оставлен при академии профессорским стипендиатом для подготовки на должность преподавателя церковной и библейской истории в Воронежской духовной семинарии. Однако в 1895 г. по собственной просьбе был переведён преподавателем Священного Писания в Киевскую духовную семинарию.

С 1908 г. – доцент кафедры гомилетики и истории проповедничества, тогда же защитил магистерскую диссертацию «Преподобный Феодор Студит: Его время, жизнь и творения».

Летом 1909 г. совершил поездку на Ближний Восток «для ознакомления с постановкой церковной проповеди в Православных Восточных Церквах и для изучения некоторых памятников древнехристианского проповедничества». Результаты поездки изложил в представленной Совету КДА статье о положении православия на Ближнем Востоке.

В 1910 г. приказом Святейшего Синода Н. С. Гроссу был переведён на кафедру истории греко-восточной церкви с утверждением в должности экстраординарного профессора; параллельно преподавал на вакантной кафедре истории Древней церкви.

В 1913 г. Н. С. Гроссу был возведён в сан протоиерея.

С августа 1914 г. по 1917 г. – редактор издания «Трудов Киевской духовной академии».

В мае 1918 г. вошёл в комиссию, созданную решением объединённого собрания Союза пастырей и приходских Советов Киева для выяснения понятий «церковная автономия» и «автокефалия» и их применения на Украине. Как делегат от Киевской духовной академии на Всеукраинском Православном Церковном Соборе защищал позицию традиционно-консервативного направления в рядах академической профессуры, выступал за автономию, а не за автокефалию православной церкви на Украине, за сохранение церковнославянского языка в богослужении и был избран кандидатом в Киевский епархиальный совет.

Сведений о последних годах жизни Н. С. Гроссу у исследователей нет; предположительно, он был протоиереем в Киеве до 1928 г.

Труды

Соч.: Прп. Феодор Студит: Его время, жизнь и творения. К., 1907. Ч. 1-2;
Основной характер проповеди св. Иоанна Златоуста // ТКДА. 1907. № 11. С. 463-477; Христианская вера в чудеса // Там же. 1909. № 1. С. 28-53;
К вопросу о состоянии Правосл. Церкви на ближнем Востоке // ТКДА. 1910. № 7/8. С. 409-431;
Исторические типы церк. проповеди // Там же. 1910. № 11. С. 424-460;
Истинные служители Божии // Там же. 1911. № 1. С. 1-10;
Архиеп. Дмитрий Муретов как церк. проповедник // Там же. № 3. С. 429-443;
Проф. В. Ф. Певницкий как гомилет // Там же. № 9. С. 207-230;
Церковно-религ. деятельность визант. имп. Алексея I Комнина (1081-1118) // Там же. 1912. № 7/8. С. 501-543;
Отношения визант. императоров Иоанна II (1118-1143) и Мануила I (1143-1180) Комнинов к вопросу об унии с Западом // Там же. № 12. С. 621-649;
О надгробных церк. словах // Там же. 1913. № 6. С. 325-347;
Миланский эдикт // Там же. № 10. С. 247-278;
К истории визант. богомилов XII в. // Там же. № 12. С. 589-612;
Дело Халкидонского митр. Льва // Там же. 1917. № 3/8. С. 232-248.