Можно ли читать Псалтирь по некрещёному умершему?

Чтение Псалтири относится к домашней молитве, а домашняя (частная) молитва за некрещенного человека возможна; следовательно, возможно и чтение Псалтири по усопшему некрещенному.

Но нужно учесть два момента:

1. Молитва "Помяни́, Го́споди Бо́же наш, в ве́ре и наде́жди живота́ ве́чнаго преста́вльшагося..." не читается по той причине, что в этой молитве есть слова: "...а́ще бо и согреши́, но не отступи́ от Тебе́, и несумне́нно во Отца́ и Сы́на и Свята́го Ду́ха, Бо́га Тя в Тро́ице сла́вимаго, ве́рова, и Еди́ницу в Тро́ице и Тро́ицу во Еди́нстве, правосла́вно да́же до после́дняго своего́ издыха́ния испове́да" Очевидно, если человек не был крещен, то и относить к нему слова, что он до последнего издыхания верил во Святую Троицу - неприемлемо. Таким образом, Читаются только псалмы, после каждой "Славы" можно вставлять собственное молитвенное прошение о некрещенном усопшем ("Помяни, Господи, новопреставленного (усопшего) раба Твоего имярек").
2. Лучше, если верующий родственник сам будет читать Псалтирь, вместо того чтобы "нанимать" для этого других. В этом случае, во-первых, более явно выражена идея личной, частной молитвы; во-вторых, чтение псалмов в любом случае принесет пользу и самому читающему.

Насчет 2-й части вопроса ответ такой: есть чин отпевания усопшего неправославного ("Чинопоследование над усопшими неправославными".). Его главное отличие - отсутствие молитв и ектений; только Псалмы и чтения. Этот чин является проявлением пастырской икономии. "Чинопоследование над усопшим неправославным" составлено еще до революции 1917 года и утверждено Священным Синодом в 1984 году. Однако совершаться данный чин может не над каждым человеком, есть серьезные ограничения:
"Церковь не может молиться об отвергавших бытие Божие, открыто хуливших Церковь и Ее веру, хуливших святые Таинства и пребывающих нераскаянными в своих грехах."
То есть по сути убежденные атеисты не могут быть даже по этому сокращенному чину отпеты.

Эти особенности позволяют сделать более общий вывод: в любом молитвенном последовании об усопшем, не являющимся членом Церкви, молитвы и ектении, присутствующие в стандартных заупокойных службах, неуместны; их следует заменять краткими поминовениями, которые мы можем сформулировать самостоятельно.

Церковь не запрещает поминовение некрещёных на домашней молитве, поэтому вы можете читать псалмы, но не используя стандартные молитвы из Молитвослова, которые предполагают факт крещения почившего. Вместо этого можете произносить после каждой "Славы" молитву своими словами по образцу известной молитвы прп. Льва Оптинского:

«Взыщи, Господи, погибшую душу отца моего: аще возможно есть, помилуй. Неизследимы судьбы Твои. Не постави мне в грех молитвы сей моей, но да будет святая воля Твоя».